Le quartier du Vieux-Limoilou dont les limites ont été légèrement modifiées en 2003 fait partie de l'arrondissement de La Cité-Limoilou.

Le territoire de Limoilou a d'abord été rattaché à la municipalité de la banlieue de Saint-Roch-de-Québec, créée en 1855. Il a connu par la suite diverses incorporations avant la naissance de la municipalité de Limoilou en 1893, puis l'annexion de celle-ci à Québec le 30 décembre 1909. Le territoire de Limoilou correspondait alors à ce qu'on appelle aujourd'hui le quartier du Vieux-Limoilou. Limoilou s'est agrandi en 1914, en 1924 et en 1754 pour atteindre ses dimensions actuelles. En 1988, il a été découpé en trois quartiers, soit ceux de Lairet, de Maizerets et du Vieux-Limoilou.

Au milieu du 19e siècle, le territoire de Limoilou est constitué notamment du village de Hedleyville, d'après William Hedley Anderson, propriétaire des lots à bâtir et promoteur de la création du village. S'y ajoutent à peu près en même temps trois autres villages : Stadacona, situé en face de la pointe aux Lièvres, village qui se nomme à l'époque Smithville, du nom de Thorton Rodolphe Smith, propriétaire foncier qui fournit le terrain; Parkville, d'après George Holmes Parke, un autre propriétaire de terrains; et New Waterford, d'après un port irlandais. En 1893, ces quatre agglomérations ainsi que celles de La Canardière et Gros-Pin sont réunies en une municipalité qui prend le nom de Limoilou.

Jusque-là, l'agriculture et la construction navale constituent les principales activités à Limoilou mais, au tournant du 20e siècle, le Vieux-Limoilou connaît un développement urbain intensif. La construction d'édifices mitoyens à logements multiples marque profondément le visage de ce quartier. Ainsi, en 1906, la Quebec Land, compagnie de promoteurs immobiliers, acquiert l'ancien territoire de Hedleyville. Très rapidement, la compagnie arpente l'espace, trace des rues et lance une campagne publicitaire sans précédent pour attirer les acheteurs de lots à bâtir. Le « parc Limoilou » est pour Québec ce que Central Park est pour New York, affirme la publicité. Le mirage new-yorkais apparaît également dans le tracé orthogonal des rues auxquelles on donne un numéro plutôt qu'un nom. D'autres développements immobiliers voient le jour et forment ensemble la trame du Vieux-Limoilou d'aujourd'hui.